博士生林燕的论文在 Applied Catalysis B: Environmental (SCI 2018 IF=14.229) 刊出
发布日期：2020年01月16日 阅读： 次
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| 环境学院2016级博士生（硕博连读）林燕同学（指导教师：杨春平教授）的下述论文在 Applied Catalysis B: Environmental (SCI 2018 IF=14.229) 上刊出： Lin Y, Liu HY, Yang CP*, Wu X, Du C*, Jiang LM, Zhong YY. Gama-graphyne as photogenerated electrons transfer layer enhances photocatalytic performance of silver phosphate. Applied Catalysis B: Environmental. 2020, 264: 118479. (SCI 2018 IF=14.229). 这是林燕同学在 Applied Catalysis B: Environmental 上发表的第四篇论文。 该论文近期免费下载网址是：https://authors.elsevier.com/a/1aCDB3Id%7Est1jx 论文PDF刊出版> 面对日益严重的能源危机和环境污染，开发环境友好型能源和绿色、高效的污染处理技术显得十分重要。半导体光催化技术以其反应条件温和、能直接利用太阳能转化为化学能的优势，成为一种在能源和环境领域极具应用前景的绿色技术。该技术的关键是开发稳定、高效且太阳能利用率高的新型光催化剂。近年来，磷酸银(Ag3PO4)以其优异的可见光催化性能在众多的光催化剂中脱颖而出，其量子效率高达90%以上 (λ>420 nm)。然而，磷酸银光催化剂的光腐蚀性、不易控制的晶体尺寸和形貌极大地影响了其光催化活性，并阻碍了其实际应用。 针对磷酸银催化剂存在的不足，通过石墨炔的改性极大提高了磷酸银的光稳定性、光催化活性及其对有机污染物的降解性能。石墨炔是一种以 sp 和 sp2 两种杂化态组成的新的碳同素异形，科学家们已经于2010年通过化学方法合成具有二维结构的高分子石墨炔薄膜。石墨炔呈高度共轭的平面二维结构，其中γ-石墨炔是一种具有固定微孔结构，电子结构丰富可调，具备高迁移率，极具光催化应用潜力的新型碳基材料。 在该论文研究中，林燕等人首先采用机械球磨法制备γ-石墨炔（-graphyne），而后采用静电自主装的制备方法成功合成了Ag3PO4@-graphyne 复合物。通过AFM、SEM、TEM、XRD、XPS、Raman、UV-Vis DRS、PL、Mott-Schottky plots、PL、 TRPL、EIS及光电流响应等实验表征手段对材料结构、性质、光电性能等进行了评估测定。并将制备的Ag3PO4和Ag3PO4@-graphyne用于光催化降解苯酚、诺氟沙星、2-萘酚等有机污染物。结果表明，在可见光条件下三种污染物分别在反应16 min，8 min和5 min后被100%降解去除。一级动力学反应拟合结果表明Ag3PO4@-G降解三种污染物的表观速率常数分别是Ag3PO4单体的19.7、15.3和9.6倍。此外，通过三维荧光光谱和LC-MS的测定对污染物的降解产物和降解路径进行分析。在上述实验研究基础上，通过能带电荷密度分布、电荷差分密度和平面平均静电势等DFT性质计算对催化剂的光生载流子迁移方向、复合催化剂的电荷分布和静电势等进行分析。结果表明，石墨炔和磷酸银界面间存在较大的内建电势井，可以驱动光生电子和空穴的选择性迁移，实现光生电荷的有效分离。在内建电场的作用下磷酸银产生的光生电子会快速迁移至石墨炔表面，而后在催化剂表面与水中的氧气分子和水分子反应生成超氧自由基和羟基自由基，石墨炔在此起到磷酸银光生电子传输层的作用。同时，由于磷酸银的价带位置低，其价带上的光生空穴具备强氧化能力，可直接氧化分解有机污染物。因此，经过石墨炔改性后的磷酸银光催化活性、稳定性显著增强。 该项研究工作提供了一种高效的新型可见光催化剂，同时提出了一种普适的光生电荷分离新策略，可为构建新型高效光催化体系提供理论指导。 |
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发布时间：2020-01-16 |
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