第一作者：何兴 2024级硕士生

通讯作者：王佳佳副教授、汤琳教授

论文DOI：10.1016/j.seppur.2026.138112

图文摘要

成果简介

随着水环境中耐药菌传播风险的持续上升，传统消毒手段如紫外、氯化和臭氧虽被广泛应用，但仍面临消毒副产物（DBPs）生成及能耗较高等现实挑战。针对这一问题，该研究开发了一种高效且可回收的新型消毒体系。该研究通过构建强金属–载体相互作用（Ru–O），将单原子钌稳定锚定在具有超顺磁性的 Fe₃O₄ 纳米颗粒表面，成功制备出复合催化材料（Ru/Fe₃O₄）。该体系能够高效活化过一硫酸盐（PMS），在5分钟内实现对大肠杆菌（E. coli）7-log级别的快速灭活，同时可在10秒内通过磁分离实现催化剂的高效回收。单线态氧（¹O₂）是驱动细菌失活的主要活性物种。此外，该体系对革兰氏阳性菌（如金黄色葡萄球菌，S. aureus）同样表现出优异的杀灭效果。这项研究首次将钌原子装载到磁性纳米颗粒上，用于水环境中的消毒。该体系具有操作简便、高效快速及可循环利用等显著优势，为绿色、安全的水体微生物控制提供了一种全新的解决方案，展现出良好的实际应用前景。

全文速览

该研究采用水热法结合浸渍法，成功构建了一种磁性可回收的单原子催化剂（Ru/Fe₃O₄）。该材料在PMS活化过程中表现出卓越的催化性能，可在5分钟内实现对大肠杆菌7-log水平的快速灭活。与此同时，得益于其优异的超顺磁特性，催化剂可在10秒内从处理后的水体中快速分离回收。机理研究表明，¹O₂ 在该体系中起主要作用。该研究为开发成本效益高的磁性催化剂提供了创新性见解，同时提出了一种创新的、绿色、环保、高效且连续的水消毒方法。

图文导读

一、单原子催化剂Ru/Fe₃O₄的制备及表征

Fig. 1 (a) XRD images of Fe₃O₄ and Ru/Fe₃O₄; (b) Magnetic hysteresis curves of Fe₃O₄ and Ru/Fe₃O₄; High-resolution XPS spectra of the catalyst, Ru 3p (c), Ru 3d (d), O 1s (e) and Fe 2p (f) spectra.

该催化剂以单原子钌通过 Ru–O 配位牢固锚定在超顺磁性 Fe₃O₄ 纳米颗粒表面，形成稳定且高度分散的 Ru–O₆ 活性结构单元。

二、大肠杆菌灭活效率

Fig. 2 (a) Comparative disinfection performance across various reaction systems; (b) Comparison of inactivated E. coli in different systems; Influence of key operational parameters on E. coli removal: (c) Ru/Fe₃O₄ dosage, (d) PMS concentration, and (e) initial solution pH. (f) The influence of inorganic anions and humic acid on inactivation efficiency. Conditions: [Fe₃O₄] = [Ru/Fe₃O₄] = 0.1 g/L; [PMS] = 20 mg/L; [E. coli] = 7-log cfu/mL.

Ru/Fe₃O₄催化剂通过高效活化 PMS，可在 5 分钟内实现对大肠杆菌7-log 水平的快速灭活，展现出显著优于对照体系的消毒效率。

三、在废水消毒中的应用潜力

Fig. 3 (a) Reusability assessment of the Ru/Fe₃O₄/PMS process for E. coli disinfection across five runs. Comparative XRD patterns(b) and high-resolution Ru 3p (c), Ru 3d (d) and Fe 2p (e) XPS spectra of the Ru/Fe₃O₄ catalyst in its before and after states; (f) Actual water body experiment; (g) Inactivation experiment of S. aureus; (h) Reconstructed experimental plate image. Conditions: [Bacteria] = 7-log cfu/mL; [Catalyst] = 0.1 g/L; [PMS] = 20 mg/L.

该催化剂在多次循环使用后仍保持较高灭菌效率，并可通过磁分离实现快速回收，表现出良好的稳定性与可重复利用性。与此同时，其在实际水体（如自来水、河水等）中依然具备高效灭菌能力，体现出优异的环境适应性和工程应用潜力。

四、活性物种测定

Fig. 4 (a, b) Disinfection performance of the Ru/Fe₃O₄/PMS process in the presence of various scavengers, highlighting the inhibition of E. coli removal within 5 min. (c) Quantitative assessment of reactive species’ contributions to bacterial inactivation. (d, e) Spin-trapping EPR spectra capturing the characteristic signals of DMPO-•OH/SO₄^•- and TEMP-¹O₂. (f) Degradation of benzoic acid as a probe for system reactivity. Conditions: [Ru/Fe₃O₄] = 0.1 g/L, [PMS] = 20 mg/L, [E. coli] = 7-log cfu/mL, and [Quenchers] = 10 mM.

通过猝灭实验与EPR表征相结合，证实体系中以单线态氧（¹O₂）为主导活性物种，且自由基（•OH、SO₄^•-）仅起次要作用。

五、细菌灭活机制

Fig. 5 Schematic of the mechanism of PMS activation and bacterial inactivation in the system.

该体系通过单原子 Ru 位点活化 PMS 产生以¹O₂为主的非自由基物种，诱导细胞膜脂质过氧化并破坏膜结构，最终导致细菌不可逆失活。

小结

该研究成功开发了一种磁性可回收的单原子催化剂（Ru/Fe₃O₄），可通过高效活化PMS实现快速且无残留的水体消毒。在该体系中，大肠杆菌可在5分钟内实现7-log完全灭活。同时，催化剂依托其优异的磁性，可在10秒内从处理水体中快速分离回收。机理研究表明，¹O₂是主导氧化物种，通过诱导细胞膜脂质过氧化并破坏细胞内氧化还原平衡，从而导致细胞死亡。此外，该体系展现出良好的环境适应性，在pH 5–9范围以及腐殖酸（HA，最高20 mg/L）存在条件下仍能保持较高的消毒效率，并对金黄色葡萄球菌同样具有显著灭活效果。该研究可为设计可再生、无残留的高效水消毒催化剂提供重要参考。